记者从中国科学技术大学获悉，该校姚涛教授课题组发展原位同步辐射吸收谱学技术，发现铂(Pt)单原子催化剂在电催化还原反应中的近自由演变的动力学行为，这种动力学演变极大促进了铂单原子催化剂在广泛pH电解液中的析氢性能。相关研究成果日前发表在《自然·通讯》上。
精确探测催化剂在服役状态下原子尺度结构的动态变化过程对于催化剂的理性设计具有重要意义。其中，单原子催化剂由于其高的原子利用效率、优异的反应活性和选择性，成为近年来能源催化领域的明星材料。单原子催化剂的活性和选择性高度取决于其金属原子的局域原子和电子结构，及其与载体间的相互作用。然而，单原子催化剂在实际反应状态下，受到温度、电场、光照等外界环境激发，会发生结构演变的响应，因此，原位实时在线表征这种特殊的结构响应行为，对于理解单原子催化的本质并发现新的催化现象具有重要的启发意义。
科研人员发展了同步辐射原位X射线吸收谱学技术，选取活性位点高度均一的铂单原子催化剂作为模型催化剂，实时监测铂单原子位点在电还原工作状态下的演变过程。观察到在一定还原电压下，铂原子和载体上原子的配位减少，铂价态降低，铂的电子结构接近自由单原子。理论计算表明，经过这种动态演变，铂原子的d带结构得到优化，促进了铂单原子活性位点对水分子的吸附，并有利于氢中间体的吸附和脱附，从而使得该催化剂在广泛pH的电解液中都具有优异的析氢性能。
这项研究成功地发现了在电催化还原的工作状态中一种普适的近自由单原子动态演变，为今后能源催化剂的结构设计和调控提供了新的思路。(记者 吴长锋)
关键词： 单原子近自由催化
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